Em 1941, mudou-se para João Pessoa para cursar o ginásio. Paralelamente aos estudos, trabalhou como balconista nas Lojas Paulistas. Teotônio Neto demonstrou talento no emprego e foi transferido para o departamento de vendas e, mais tarde, alcançou o posto de gerente.

Ainda em 1941 foi eleito presidente da Sociedade Literária Rui Barbosa, composta por alunos do instituto onde estudava. Seu discurso de posse foi assistido por representantes do interventor federal, Rui Carneiro, e do arcebispo metropolitano. Na sua administração, a sociedade adquiriu personalidade jurídica, realizaram-se assembleias literárias semanais e a biblioteca enriqueceu-se com mais de duzentas obras.

A partir daí, foi chamado pelo padre Carlos Coelho para colaborar no jornal A Imprensa, tendo trabalhado na Capital e no interior até que o órgão deixou de circular, por ter publicado uma nota crítica ao Governo do Estado. Desempregado, foi convidado para trabalhar na firma do comerciante Francisco Reis Lisboa Neto, passando a operar na área de seguros elementares e exportações.

Com o fechamento do instituto que cursava, matriculou-se na Academia de Comércio, onde estudou por dois anos. Seus estudos posteriores foram realizados em cursos avulsos ou como autodidata, tendo estudado administração nos Estados Unidos.

Em 1944, ele fundou a firma Teotônio Neto, escritório de representações, consignações e conta própria, que dois anos depois se transformou em sociedade coletiva, a Teotônio Neto e Companhia, que atuava em diversos ramos, inclusive no de seguros.

Quando foi proibida a importação de trigo, iniciou os estudos para construir em Cabedelo o primeiro moinho de trigo do estado. Antes da inauguração do empreendimento, que aconteceria em 1955, Teotônio Neto fundou o jornal O Correio da Paraíba e, ainda na década de 1950, passou a dirigir as Organizações Teone, constituídas, além de sua firma e seu jornal, pela Editora Teone, a Livraria Teone, a Cabral Representações e a Ipuera Mineração.

Na agricultura, fundou em 1960 a Cooperativa Mista do Vale do Piancó, que serviu a dezenas de municípios do estado, prestando apoio financeiro a pequenos agricultores e explorando ainda, por conta própria, um grande plantio de agave e de oliveiras. Posteriormente, a cooperativa passaria a possuir uma usina própria de beneficiamento de algodão de Piancó.

Em outubro de 1962, Teotônio Neto elegeu-se deputado federal pela Paraíba na legenda do Partido Social Democrático (PSD), tendo sido o candidato mais votado no estado. Tomou posse em fevereiro de 1963 e, após o movimento político-militar de 31 de março de 1964, com a extinção dos partidos políticos pelo Ato Institucional nº 2 (27/10/1965) e a posterior instauração do bipartidarismo, filiou-se à Aliança Renovadora Nacional (Arena), partido de sustentação ao regime militar instalado no país em abril de 1964, em cuja legenda reelegeu-se no pleito de novembro de 1966.

Em 1968 fundou a Rádio Correio da Paraíba e, no ano seguinte, vendeu sua firma comercial e o moinho Cabedelo. Foi mais uma vez eleito, na legenda da Arena, no pleito de novembro de 1970. Nessa legislatura foi membro efetivo da Comissão de Relações Exteriores e suplente da Comissão de Segurança Nacional da Câmara, tendo sido também suplente da Mesa Diretora.

Em 1974, Teotônio Neto teve seu nome cogitado para assumir o Executivo paraibano, como sucessor de Ernani Sátiro (1971-1975). O escolhido, contudo, foi Ivan Bichara, empossado em março de 1975. Ainda na legenda da Arena, no pleito de novembro de 1974, reelegeu-se deputado federal, permanecendo nessa legislatura nas mesmas comissões em que participou na anterior.

No pleito de novembro de 1978 não conseguiu nova reeleição, ficando apenas como segundo suplente de seu partido. Encerrou o mandato que cumpria em janeiro de 1979, deixando definitivamente a Câmara. Desta data até 1995, centrou suas atividades numa fazenda de café localizada nas proximidades de Brasília. Neste último ano vendeu a propriedade e retornou à Paraíba, onde passou a dedicar-se a um projeto de implantação de um polo sericícola associado à produção de frutas para exportação no Vale do Piancó.

Juntamente com seu primo Afonso Pereira da Silva, contribuiu, através da Fundação Padre Ibiapina, para a criação de diversas escolas em seu estado natal, dentre elas o Ginásio Santana, em Piancó, e a Escola de Comércio Euclides da Cunha, em Misericórdia. Foi ainda dirigente de indústrias de base, bancos, financeiras e seguradoras, além de pecuarista em Goiás. Foi também diretor da Associação Comercial do Rio de Janeiro.